Catalytic hydrogen production over RhPd/CeO2 catalysts and CO purification over Au/TiO2 catalysts

Abstract

This Thesis focuses on the study of the catalytic production of hydrogen from a biofuel, namely the bioethanol. It also studies the subsequent purification of pre-cleaned reformate streams. The end use of the hydrogen produced is to feed fuel cells to power portable and mobile applications. In this Thesis, two types of catalysts have been developed. One consisting of RhPd/CeO2 catalysts aimed at generating hydrogen via the ethanol steam reforming. On the other hand, Au/TiO2 catalysts have been investigated to eliminate carbon monoxide from reformate streams. The developed catalysts have been tested under practical operational conditions. The developed catalysts have been characterized ex situ, in situ and under reaction conditions. The operando studies allowed for the investigation of the reorganization of the metals driven by the reactive atmosphere. Finally, the miniaturization of the hydrogen production and purification scale has been investigated. To achieve this goal, the developed catalysts have been implemented on microreactors composed of channels measuring only few microns.

A la present Tesi doctoral s'estudien la producció catalítica d'hidrogen a partir d'un biocombustible, el bioetanol, i la seva posterior purificació per alimentar piles de combustible que proporcionin energia a aplicacions portàtils i mòbils. S'han desenvolupat dues famílies de catalitzadors, una de RhPd/CeO2 per generar hidrogen a partir de la reformació amb vapor d'etanol, i l'altra d'Au/TiO2 per eliminar el monòxid de carboni dels corrents de reformació pre-purificats. Els catalitzadors han estats estudiats en condicions de reacció properes a la indústria. En aquesta tesi s'han caracteritzat els catalitzadors ex situ, in situ i també en condicions “operando” o de reacció. L'estudi en “operando” dels catalitzadors ha permès investigar la reorganització induïda pels reactius dels components del catalitzador. Finalment, també s'ha estudiat la miniaturització tant del sistema de generació com de purificació de l'hidrogen per tal d'alimentar aplicacions de petit consum. Per això, s'han utilitzat microreactors composats de canals en l'escala del micròmetre.