Estudio de la localización de radionucleidos en pastillas de combustible nuclear gastado y su liberación a las aguas subterráneas de un almacenamiento geológico profundo (AGP)

Abstract

Actualment hi ha una gran demanda energètica, per això la quantitat de residus radioactius produïts augmenta considerablement cada vegada, principalment a causa de la utilització creixent de les centrals nuclears en la generació d'energia elèctrica. Per això és molt important una gestió correcta dels combustibles nuclears gastats (CNG). Avui dia, una de les solucions per a la correcta gestió dels CNG que més viabilitat presenta són els emmagatzematges en formacions geològiques profundes (AGP). Els AGP serien una solució definitiva per als residus nuclears, que consisteixen a isolar i confinar el CNG a formacions geològiques profundes basades en un sistema multibarrera que tenen com a objectiu assegurar que el temps de trànsit fins a l'arribada a la biosfera de qualsevol radionúclid emmagatzemat que pogués alliberar-se sigui prou llarg per a evitar un gran impacte en l'home i el medi ambient. Un dels problemes que més suscita és que la barrera pugui fallar i hi hagi filtracions d'aigües subterrànies i alhora alliberament de radionúclids continguts (RN) en aquest. Per això, per a poder garantir la seguretat cal desenvolupar models que puguin predir el comportament del CNG en contacte amb aigües subterrànies a llarg termini, així com la migració de RN al medi ambient. Aquest treball se concentra en l'estudi i la localització DE RADIONUCLEÏTS A PASTILLES DE COMBUSTIBLE NUCLEAR GASTAT I EL SEU ALLIBERAMENT A LES AIGÜES SUBTERRÀNIES D'UN EMMAGATZEMATGE GEOLÒGIC PROFUND. Es va fer l'estudi de l'alliberament de nou elements (U, Pu, Nd, Cs, Sr, Mo, Tc, Ru i Rh) en diferents tipus de combustibles i mostres. Els valors experimentals són obtinguts d'altres estudis i ens han permès de dur a terme els ajustaments mitjançant un model matemàtic de caràcter semi-empíric anomenat SERNIM que és obtingut a (1). S'han estudiat 6 mostres amb graus de cremat (GC): 42 GWd/tU, 54 GWd/tU i 60 GWd/tU), tipus de combustible (BWR i PWR), totes les mostres són pastilles, per a cada GQ hi ha dues mostres, MID i el FULL, aquestes mostres corresponen a diferents zones de la pastilla i Bicarbonat (BIC) com a lixiviant. Els resultats per al Cs i el Sr són els esperats per a tots els casos estudiats. Per al Ru i el Rh també s'obtenen els resultats esperats, perquè la seva solubilitat no és regida per la matriu del combustible. Amb el Pu s'esperava un millor ajustament i es va observar que en la major part de casos l'ajust era per sobre dels valors experimentals, però malgrat això la evolució del Pu és congruent amb el SERNIM. Finalment, tenim el Nd el Mo i el Tc. S'observa que els 3 RN són congruents amb l'urani per a valors alts de GQ sobretot per a les mostres d'un GQ 60GWd/tU.

Actualmente existe una gran demanda energética, por eso cada vezla cantidad de residuos radiactivos producidos ha aumentado considerablemente debido, principalmente, a la utilización creciente de las centrales nucleares en la generación de energía eléctrica. Por eso, es muy importante una correcta gestión de los combustibles nucleares gastados (CNG). Hoy en día, una de las soluciones para la correcta gestión de los CNG que mayor viabilidad presenta son los almacenamientos en formaciones geológicas profundas (AGP). Los AGP serían una solución definitiva para los residuos nucleares, que consisten en aislar y confinar el CNG a formaciones geológicas profundas basadas en un sistema multibarrera cuyo objetivo es asegurar que el tiempo de tráfico hasta la llegada a la biosfera de cualquier radionucleido almacenado que pudiera liberarse sea lo suficientemente largo para evitar un gran impacto en el hombre y el medio ambiente. Uno de los problemas que más suscita es que la barrera pueda fallar y existan filtraciones de aguas subterráneas y al mismo tiempo la liberación de los radionucleidos contenidos (RN) en el mismo. Por eso, para poder garantizar la seguridad es necesario desarrollar modelos que puedan predecir el comportamiento del CNG en contacto con aguas subterráneas a largo plazo, así como la migración de RN al medio ambiente. Este trabajo se centra en el estudio y la localización DE RADIONUCLEIDOS EN PASTILLAS DE COMBUSTIBLE NUCLEAR GASTADO Y SU LIBERACIÓN EN LAS AGUAS SUBTERRÁNEAS DE UN ALMACENAMIENTO GEOLÓGICO PROFUNDO. Se realizó el estudio de la liberación de nueve elementos (U, Pu, Nd, Cs, Sr, Mo, Tc, Ru y Rh) en diferentes tipos de combustibles y muestras. Los valores experimentales se obtienen de otros estudios y nos han permitido llevar a cabo los ajustes mediante un modelo matemático de carácter semiempirico llamado SERNIM que se obtiene en (1). Se han estudiado 6 muestras con grados de quemado (GC): 42 GWd/tU, 54 GWd/tU y 60 GWd/tU), tipos de combustible (BWR y PWR), todas las muestran son pastillas, para cada GQ hay dos muestras, MID y FULL, estas muestras corresponden a diferentes zonas de la pastilla y Bicarbonato (BIC) como lixiviante. Los resultados para Cs y Sr son los esperados para todos los casos estudiados. Para Ru y Rh también se obtienen los resultados esperados, ya que su solubilidad no está regida por la matriz del combustible. Con el Pu se esperaba un mejor ajuste y se observó que en la mayoría de los casos el ajuste estaba por encima de los valores experimentales, pero aun así la evolución del Pu es congruente con el SERNIM. Por último, tenemos el Nd el Mo y el Tc. Se observa que los 3 RN son congruentes con el uranio para valores altos de GQ sobre todo para las muestras de un GQ 60GWd/tU.

There is currently a great energy demand, which is why the amount of radioactive waste produced has increased considerably, mainly due to the growing use of nuclear power plants in the generation of electrical energy. That is why proper management of spent nuclear fuels (SNF) is very important. Today, one of the most viable solutions for the correctmanagement of SNF is storage in deep geological formations (DGF), DGF would be a definitive solution for nuclear waste, which consists of isolating and confining the SNF to deep geological formations based on a multi-barrier system whose objective is to ensure that the traffic time until the arrival in the biosphere of any stored radionuclide that could be released is long enough to avoid a major impact on man and the environment. One of the problems that most arises are the fact that the barrier can fail and that there could be leaks of groundwater and at the same time release of radionuclides (RN) contained in it. Therefore, to guarantee safety, it is necessary to develop models that can predict the long-term behavior of SNF in contact with groundwater, as well as the migration of NR into the environment. This work focuses on the study and location of RADIONUCLIDES IN SPENT NUCLEAR FUEL PILLS AND THEIR RELEASE IN GROUNDWATER FROM DEEP GEOLOGICAL STORAGE. The study of the release of nine elements (U, Pu, Nd, Cs, Sr, Mo, Tc, Ru and Rh) in different types of fuels and samples was carried out. The experimental values are obtained from other studies and have allowed us to carry out the adjustments using a semi-empirical mathematical model called SERNIM, which is obtained in (1). 6 samples have been studied with burnup degrees (GC): 42 GWd/tU, 54 GWd/tU and 60 GWd/tU), types of fuel (BWR and PWR), all samples being pellets, two samples for each GQ, MID and FULL, these samples corresponding to different areas of the tablet, and bicarbonate (BIC) as lixiviant. The results for Cs and Sr are as expected for all the cases studied. For Ru and Rh the expected results are also obtained since their solubility is not governed by the fuel matrix. A better fit was expected for Pu, and it was observed that in most cases the fit was above the experimental values, but even so, the evolution of Pu is consistent with SERNIM. Finally, with the Nd, the Mo, and the Tc, it is observed that the 3 RN are congruent with the uranium for high BU values, especially for the samples of a BU 60GWd/tU.