Síntesis mecanoquímica de catalizadores Ni/CeO2 para la producción de hidrógeno a partir de la reacción de descomposición de amoniaco
Visualitza/Obre
Estadístiques de LA Referencia / Recolecta
Inclou dades d'ús des de 2022
Cita com:
hdl:2117/343631
Tipus de documentProjecte Final de Màster Oficial
Data2020-11-27
Condicions d'accésAccés obert
Llevat que s'hi indiqui el contrari, els
continguts d'aquesta obra estan subjectes a la llicència de Creative Commons
:
Reconeixement-NoComercial-SenseObraDerivada 3.0 Espanya
Abstract
S’han preparat diferents mostres de catalitzador de Ni/CeO2 (Ni 5% w) mitjançant el mètode de ball milling i han sigut comparades amb una mostra del mateix catalitzador preparat mitjançant impregnació per humitat incipient (IWI, en anglès) en la reacció de descomposició de l'amoníac . S’ha aplicat un disseny d'experiments factorial fraccional per determinar si és possible optimitzar les condicions d'operació de la mecanosíntesis; s’ha avaluat la relació de massa de boles / massa de catalitzador (5:1 - 20:1), el temps (2 - 15 min), la velocitat d'agitació (200 - 800 rpm) i el diàmetre de les boles (5 - 10 mm). El mètode ball milling ha demostrat ser més efectiu que el mètode IWI en un 80% de les mostres preparades. L'anàlisi de XRD fet a dues mostres preparades mitjançant ambdós mètodes identifica plenament l'estructura cristal·lina de la CeO2 com s'esperava. L'anàlisi Raman evidència la presència de Ni(NO3)2 a la mostra de ball milling en la qual, a més, s'obté una grandària de cristallet menor, i una estabilitat constant durant 100 h. Segons l’anàlisi de TPR, el ball milling també afavoreix la reducció a temperatures més baixes en comparació a la mostra preparada per IWI. No s’han detectat efectes significatius en l'eficiència de conversió al variar els factors de control avaluats a l'executar la mecanosíntesis, tot i que les tres millors mostres tenen en comú la relació de massa de boles sobre massa de catalitzador de 10:1. Se prepararon diferentes muestras de catalizador de Ni/CeO2 (Ni 5% w) mediante el método de ball milling y fueron comparadas con una muestra del mismo catalizador preparado mediante impregnación por humedad incipiente (IWI, en inglés) en la reacción de descomposición del amoniaco. Se aplicó un diseño de experimentos factorial fraccional para determinar si era posible optimizar las condiciones de operación de la mecanosíntesis; se evaluaron relación de masa de bolas/masa de catalizador (5:1 – 20:1), tiempo (2 – 15 min), velocidad de agitación (200 – 800 rpm) y diámetro de bolas (5 – 10 mm). El método ball milling demostró ser más efectivo que el método IWI en el 80% de las muestras preparadas. El análisis de XRD realizado a dos muestras preparadas con ambos métodos identifica plenamente la estructura cristalina de la CeO2 como se esperaba. El análisis Raman evidencia la presencia de Ni(NO3)2 en la muestra de ball milling en la que, además, se obtiene un tamaño de cristalito menor, y una estabilidad constante durante 100 h. Según un análisis de TPR, el ball milling también favoreció la reducción a temperaturas más bajas en comparación con la IWI. No se detectaron efectos significativos en la eficiencia de conversión al variar los factores de control evaluados al ejecutar la mecanosíntesis, aunque las tres mejores muestras tienen en común la relación de masa de bolas sobre masa de catalizador de 10:1. Different samples of Ni/CeO2 catalyst (Ni 5% w) were synthesized by the ball milling method and compared with a sample of the same catalyst prepared by incipient wetness impregnation (IWI) in the ammonia decomposition reaction. A fractional factorial design of experiments was applied to optimize the operating conditions of mecanosynthesis; ball mass/catalyst mass ratio (5:1 - 20:1), stirring time (2 - 15 min), stirring speed (200 - 800 rpm) and ball diameter (5 - 10 mm) conditions were evaluated. The ball milling method proved to be more effective than the IWI method in the 80% of the prepared samples. XRD analysis performed on two samples prepared with both methods fully identifies the crystal structure of CeO2 as expected. Raman analysis evidences the presence of Ni(NO3)2 in the ball milling sample in which, in addition, a smaller crystallite size and a constant stability for 100 h are obtained. According to the TPR analysis, ball milling also favors the reduction at lower temperatures compared to IWI.. No significant effects on conversion efficiency was detected by varying the control factors evaluated when performing mechanosynthesis, although the three best samples have in common the ball mass to catalyst mass ratio of 10:1.
TitulacióMÀSTER UNIVERSITARI EN ENGINYERIA QUÍMICA (Pla 2012)
Col·leccions
Fitxers | Descripció | Mida | Format | Visualitza |
---|---|---|---|---|
TFM Enrique Marin.pdf | 3,174Mb | Visualitza/Obre |