Estudi de la interacció metall-suport en catalitzadors Au/CeO2 a través de les reaccions d'oxidació de CO i CO-PrOx per a la purificació d'hidrogen

Abstract

L’hidrogen, en un món on cada vegada s’utilitzen menys recursos amb contingut de carboni, es perfila com a actor principal en el marc energètic, i cada vegada serà més explotat com a al·limentació en les PEMFC (Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell), on es requereix una purificació prèvia. L’oxidació de CO i l’oxidació preferencial de CO (CO-PrOx) sobre nanopartícules d’Au suportades en diferents morfologies de CeO2 (nanocubs, nanorods i nanopoliedres) ens serveixen de mètode de purificació d’H2 i com a estudi catalític per esbrinar quin paper desenvolupa el suport (CeO2), i la interacció d’aquest amb el metall (Au). La utilització de nanopartícules preformades d’Au asseguren una mateixa mida de partícula (5 nm amb HRTEM) i el mètode de deposició (impregnació) de les mateixes sobre el suport asseguren que hi hagi la mateixa quantitat d’Au en els catalitzadors Au/CeO2. Aquests dos punts permeten fer un estudi precís i complert de l’activitat catalítica. En els resultats es pot veure com els Au/CeO2-rods exhibeixen una eficiència catalítica molt més alta que els Au/CeO2-poli, i aquests més alta que els Au/CeO2-cubs, tant per l’oxidació de CO com per CO-PrOx. Les nanopartícules d’or interactuen més fortament amb els plans {110} que exposen la superfície dels CeO2-r (rods) que no pas amb les {111} i {100} que exposen els CeO2-p (poliedres) i CeO2-c (cubs), respectivament. Mitjançant XPS, es pot veure que en els Au/CeO2-r hi ha una major quantitat d’Au oxidat i Ce(III), mentre que en els Au/CeO2-c l’Au és totalment metàl·lic i la quantitat de Ce(III) és mínima, i en els Au/Ceo2-p trobem una situació intermitja. L’estudi indica que la naturalesa de les diferents morfologies en el CeO2 juga un paper molt important en la interacció entre l’Au i el suport i en la transferència electrònica de l’Au cap al Ce, cosa que influeix de manera determinant, per tant, en l’activitat catalítica.