Estudio de la evolución del óxido de uranio (IV) en condiciones relevantes para el almacenamiento geológico profundo (AGP) mediante espectroscopia fotoelectrónica de rayos X (XPS)
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Data2012-06
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Abstract
La generación de productos radiolíticos del agua, debido a la radiación α emitida por el
combustible nuclear gastado (CNG), es un fenómeno clave que produce agentes oxidantes
y reductores cerca del CNG. En el presente trabajo se estudia la evolución de la superficie
de una muestra de óxido de uranio (IV) (UO2) en contacto con dos de estos agentes
generados: el hidrógeno (H2) y el peróxido de hidrógeno (H2O2).
Se ha confeccionado una pastilla de dicho compuesto de 0,010 m de diámetro y 0,001 m de
grosor y se ha introducido en un dispositivo de espectroscopia fotoelectrónica de rayos X
(XPS). Este dispone de una cámara de presión donde se ha expuesto la muestra a los
diferentes tratamientos con los reactivos mencionados anteriormente y otros de referencia
como son el oxígeno (O2) y el argón (Ar).
Se han realizado un total de 12 tratamientos, de los cuales 6 han sido tratamientos de
reducción con H2 y los 6 restantes han sido tratamientos de oxidación. De estos 6, sólo uno
se ha realizado con O2 y los otros 5 se han realizado con H2O2. Para todos los tratamientos
mencionados se ha recogido el espectro de XPS correspondiente.
Los espectros obtenidos se analizan mediante la deconvolución del pico característico de
uranio U 4f7/2 en dos picos. Cada uno de ellos corresponde al U (IV) y al U (VI).
Las disoluciones de H2O2 se han analizado mediante la técnica de análisis de
quimioluminiscencia (QL). Para el análisis se ha tenido que realizar la recta de calibrado del
dispositivo y analizar todas las muestras en un mismo día.
Los resultados obtenidos han sido representados gráficamente de forma que se puede
observar la evolución de la superficie de UO2. Se ha podido observar que el proceso de
oxidación del uranio (IV) a uranio (VI) es más favorable y, por tanto, será mucho más
probable la presencia de U (VI) en la superficie del combustible nuclear. Este resultado es
muy importante debido a que las fases de U (VI) son más solubles en agua que las fases de
U (IV). En consecuencia, la oxidación de la matriz del combustible provocaría una mayor
liberación de U y otros radionucleidos a las aguas subterráneas.
MatèriesUranium -- Oxidation, Radioactive waste disposal in the ground, X-ray photoelectron spectroscopy, Urani -- Oxidació, Residus radioactius -- Emmagatzematge, Espectroscòpia de fotoelectrons emesos per raigs X
TitulacióENGINYERIA QUÍMICA (Pla 2000)
Fitxers | Descripció | Mida | Format | Visualitza |
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Alexandra Espriu Memoria Definitiva.pdf | Memoria | 72,23Mb | Accés restringit |